本工作聚焦光催化完全分解水体系中助催化剂表面的氢氧逆反应问题，以典型的可见光催化完全分解水的催化剂Rh/GaN-ZnO为研究对象，通过原子层沉积（ALD）的方式将氧化铝（Al₂O₃）沉积到光催化剂反应中心，可显著提升光催化全分解水的活性。研究发现，ALD沉积Al₂O₃可以使Rh/GaN-ZnO上的逆反应降低90%，进一步通过光谱表征结合理论模拟证明，Al₂O₃主要沉积在Rh纳米颗粒表面的低配位点上，揭示了Rh表面的低配位点是氢氧逆反应的主要反应位点。该研究通过ALD选择性地将Al₂O₃沉积到Rh表面低配位点上，有效阻断了氢氧逆反应的发生，从而将Rh/GaN-ZnO上可见光催化完全分解水的量子效率从0.3%提升至7.1%。此外，该研究还发现ALD选择性沉积氧化物的策略适用于其他贵金属助催化剂，证明了这一策略的普适性。该工作明确了光催化完全分解水中氢氧逆反应的活性位点和机制，为解决这一挑战性问题提供了新的普适性策略。相关研究成果以Blocking the reverse reactions of overall water splitting on a Rh/GaN–ZnO photocatalyst modified with Al₂O₃为题，发表在Nature Catalysis上。