中国科学院大连化学物理研究所李灿院士团队成功实现了高效光电催化全分解水过程,分解水制氢效率达到4.3%,是目前文献最好结果。研究成果以“多媒介调控的无偏压光电催化全解水制氢效率超过4%(Unassisted Photoelectrochemical Cell with Multimediator Modulation for Solar Water Splitting Exceeding 4% Solar-to-Hydrogen Efficiency)”为题在线发表于Journal of the American Chemical Society上。研究团队前期通过模拟光系统II中关键组分的重要功能,构筑了高效的光电催化水氧化体系(J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 3250;Adv. Mater. 2019, 31, 1902069)。此工作基于自然光合作用的原理,成功实现了由自然光合作用Z机制启发的高效光电催化全分解水过程。通过将无机氧化物基光阳极(BiVO4),有机聚合物基光阴极(PBDB-T:ITIC:PC71BM)与多个电荷传输媒介相耦合,组装了一个高效的无偏压全分解水光电化学池。该体系具有如下特性:(1)有机聚合物的离散能级特性使得有机光阴极和无机光阳极的光谱吸收具有较好的互补性,极大地提高了太阳能的利用率;(2)在捕光材料和电子受体/供体之间构建了一个包含多个电荷传输媒介的仿生电荷转移链。在电化学电位梯度的驱动下,光生电子通过这些电荷传输媒介有效转移,提高了电荷传输速率并降低了电荷复合速率,从而实现高效的电荷分离和传输,太阳能-氢气(STH)转换效率达到4.3%。