由腈制备胺类化合物具有极高的原子经济性,然而腈的加氢有多种产物,选择性的控制十分重要。东北大学理学院副教授孙宏滨,中科院金属研究所研究员刘洪阳,北京大学教授马丁利用富缺陷的石墨烯包覆的纳米金刚石作为载体,构建了单原子钯和全暴露的钯团簇催化剂,两种催化剂都具有极高的活性,却具有截然相反的反应选择性,单原子钯催化剂生成仲胺化合物,而团簇催化剂则对伯胺有很高的选择性。与之前的工作通过调节催化剂电子结构实现选择性不同,本论文在催化剂活性组分的原子层面上进行了深入的探索,通过球差矫正高角度环形暗场电镜、X射线精细结构衍射普等详细的表征结合密度泛函理论(DFT)计算,对腈的活化反应过程进行系统的描述,进一步揭示了催化反应过程的细节。研究成果“Tuning the selectivity ofcatalytic nitriles hydrogenation by structure regulation in atomicallydispersed Pd catalysts”在线发表于Nature Communications上。