华东理工大学资源与环境工程学院研究团队追踪碱性尿素电氧化氮素产物归趋，核算氮物种转化平衡关系，发现尿素在活性镍基电催化剂体系中主要以过度氧化反应为主，产物主要为具有环境危害的NO₂^-（约80%），而无害化的N₂路径比例较低（20%）。借助同位素标记实验和气相质谱联用，发现尿素氧化氮气生成路径主要分子内N-N键偶联为主，伴随少量分子间N-N键偶联行为，且首次发现了N₂O产物的生成，极大丰富了碱性尿素电催化氧化氮素产物归趋。根据实验观测结果，团队提出了碱性尿素电氧化中氮物种的潜在转化路径网络关系，并以密度泛函理论计算方法为支撑，发现碱性辅助下的C-N断裂过度氧化路径具有更低的反应能垒，相比常规N-N偶联路径具有优势性。基于以上机理模型，团队提出了聚苯胺修饰的电催化剂表面改性策略，将尿素电氧化至无害化氮气产物法拉第效率提升2倍以上，并一定程度上抑制了过度氧化的发生。该工作不仅重塑了以往对碱性尿素氧化反应的机理认识，也为环境中氮物种的电化学转化行为解析提供借鉴意义，促进未来发展更为健康可持续的“水-能源-食物”耦合关系。相关成果以“Deciphering and Suppressing the Over-oxidized Nitrogen in Nickel-catalyzed Urea Electrolysis”为题发表在Angew. Chem. Int. Ed.。