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8月Nature/Science盘点:浙理工一月双Nature,上海大学发首篇Science
材料人客服小谭     2021-09-03 微信扫码分享  
在这个炎热的暑假,还有什么比发一篇Nature/Science更令人振奋的?本篇文章为大家梳理了8月份材料、化学领域NS发文情况。从国内的发文情况看,8月份,浙江理工大学、上海大学有了新的突破,浙大、天大、华科等高校也有新收获,卢柯院士迎来了他的第13篇Science。

Nature

1.斯坦福大学戴宏杰Nature:可充Na/Cl2和Li/Cl2电池,掀开高能量密度电池新篇章

美国斯坦福大学戴宏杰教授(通讯作者)基于高微孔碳(aCNS)正极、由SOCl2与其中的氯化铝(AlCl3)和氟化物添加剂组成的起始电解质,以及钠或锂作为负极,制备了可充电的Na/Cl2或Li/Cl2电池,其主要是通过碳微孔中的Cl2/Cl-与钠或锂金属上的Na/Na+或Li/Li+之间氧化还原进行循环。正极侧微孔碳中的可逆Cl2/NaCl或Cl2/LiCl氧化还原,和薄的掺杂氟化物的NaCl固体电解质界面(SEI)对随后的可逆电池循环至关重要。NaCl和Cl2之间的氧化还原作为促成电池可逆容量的主要反应,同样的概念也适用于可充电的Li/Cl2电池。实验结果表明,电池以3.5V放电电压和1200 mAhg-1容量能够循环超过200圈,其库仑效率和能量效率(放电的能量与每圈充电能量输入的比值)分别大于99%和90%。电池的首次放电容量约为2800 mAh g-1,平均放电电压约为3.2 V。更加重要的是,电池可以在1200 mAhg-1的比容量下可逆地循环,放电电压约为3.55V,平均库仑效率大于99%。此外,电池首次放电导致在aCNS正极上形成NaCl,类似于Li-SOCl2正极电池中的LiCl。相关研究成果以“Rechargeable Na/Cl2 and Li/Cl2 batteries”为题发表在Nature上。其中,Guanzhou Zhu和Xin Tian为本文共同第一作者。

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文献链接:“Rechargeable Na/Cl2 and Li/Cl2 batteries”(Nature,2021,10.1038/s41586-021-03757-z)

2. Nature:100 m2尺度上由水光催化制氢

东京大学Kazunari Domen团队在1平方米面板反应器系统的基础上,演示了100平方米面板光催化水裂解制氢反应器阵列的搭建,该系统能在几个月的时间安全运行,并从潮湿的气体混合产品通过商业聚酰亚胺膜自主回收氢气。该系统经过安全性和耐久性优化,在回收氢气有意点火的条件下仍保持未损坏的状态,最大STH高达76 %。尽管水光催化制氢依旧有很多难点需要克服,该研究表明,安全、大规模的光催化水分解和气体收集分离是可行的。本工作提出,为了使该技术在经济上可行和实际上有用,接下来的必要步骤是反应器和工艺优化以大大降低成本,提高STH性能、光催化剂稳定性和气体分离效率。

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3.Nature重磅:锁子甲也可以变得很智能!

加州理工学院的Chiara Daraio(通讯作者)团队通过将三维颗粒(可互锁的空心八面体)集成到层状锁子甲中设计了一种具有可调弯曲系数的新型结构化织物(structured fabrics)。这一新型锁子甲由尼龙塑料聚合物3D打印而成,可以改造适应复杂的形状,而一旦进行真空包装后,其会转变成刚性结构,这是因为三维颗粒会发生互锁行为并导致锁子甲被固定(堵塞转变,jam)。研究展示了只需很小的外部压力(93千帕左右),锁子甲片层就会变得十分坚硬,其硬度比松弛状态下要高出25倍。作者认为,抗弯强度的极具增加源于互锁颗粒具有很高的抗拉强度。研究进一步使用离散元模拟来寻找锁子甲微观结构与宏观性质的关系并以此解释实验测量现象,发现由非凸(convex)颗粒组成的锁子甲在经历堵塞相转变时可以用特征幂律函数来进行描述。这一工作可推动轻质、可调控织物在可穿戴外骨骼等领域的应用发展。研究成果以题为“Structured fabrics with tunable mechanical properties”发布在国际著名期刊Nature上。

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文献链接:Structured fabrics with tunable mechanical properties, Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03698-7.

4.浙江理工大学Nature:揭秘聚合物表面分子动力学微观机制

继7月28日浙江理工大学生命科学与医药学院叶飞副教授在Nature上合作发表文章之后,近日浙江理工大学左彪副教授联合美国南佛罗里达大学David S. Simmons教授以及普林斯顿大学 Rodney D. Priestley教授提出了模拟、理论和时间分辨表面纳米蠕变实验,以揭示玻璃态聚合物表面的这种双尺度性质,即使在由短的亚缠结链组成的聚合物中,也会导致瞬间橡胶状、缠结状表面行为的出现。作者研究发现,这种效应产生于分段动力学和链构象统计中的叠加梯度。这种橡胶行为的寿命随着材料的冷却而延长,这将在限制聚合物玻璃的摩擦学、粘附和表面愈合等应用的表面松弛方面产生广泛的影响。该文章近日以题为“Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses”发表在知名顶刊Nature上。

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文献链接:Mobility gradients yield rubbery surfaces on top of polymer glasses (Nature, 2021, doi: 10.1038/s41586-021-03733-7)

5.浙大冯建东Nature:溶液中单分子电化学反应的直接成像

浙江大学冯建东(通讯作者)报道了在水溶液中单分子电化学反应的光学成像及其在超分辨率显微镜中的用途。该方法利用化学发光反应(ECL),这是一种通过在电极上施加一定波形的电压或电流信号,进行电解反应的产物之间或与体系中共存组分反应产生化学发光的现象,其在电极处电化学产生的钌络合物,从而确保最小的背景信号(不需要激光来产生发射),进而实现对溶液中单个化学产生的单光子进行成像。具体而言,本文使用了一个薄的氧化铟锡(ITO)电极,以允许通过在倒置显微镜同步电化学测量和光学成像系统。随着电压的施加,在透明ITO电极的表面发生反应,发射的光子由底部高数值孔径物镜收集,然后由电子倍增电荷耦合器件相机检测,具有高效率和低读出噪声。同时,循环伏安法和ECL强度数据揭示了钌复合物的电化学反应过程与电压的函数关系。

研究表明,其能够直接捕获单个反应的电化学发光的单光子,并开发超分辨率电化学发光显微镜,以高时空分辨率对活细胞的粘附动力学进行成像,从而实现对细胞结构有针对性的可视化。与荧光显微镜一样,通过捕获由于固定探针分子的多次激发过程而发射的光子进行信号放大,可以进一步提高该方法的成像能力和特异性。因此,单分子ECL为基于荧光的单分子成像方法提供了替代和补充的机会,促进了对电化学反应的基本理解,并证明对生物测定和细胞成像应用具有重要的作用。相关研究成果以“Direct imaging of single-moleculeelectrochemical reactions in solution”为题发表在Nature上。

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6.Nature:无序金属掺杂引起的晶体绝缘体中的赝能隙

韩国延世大学Keun Su Kim(通讯作者)报道了在结晶绝缘体(黑磷)和无序掺杂剂(碱金属)的界面处观察到的异常能带结构。黑磷是一种层状材料,其中磷原子的蜂窝状晶格被调制形成一系列锯齿状的脊和谷。碱金属在黑磷上的分布显示径向(和各向异性)结构,这种径向形状是液相或玻璃相的关键特征,并反映了在排斥相互作用下随机分布的掺杂剂的平均原子间距离(或短程有序)。同时,发现自由电子的传统抛物线能带结构向零波数弯曲,其赝能隙为费米能级30-240毫电子伏特。这是由共振散射引起的波数重整化,导致在碱金属离子的散射势中形成准束缚态。由不同种类的无序碱金属(钠、钾、铷和铯)调节的这种电位的深度允许对p波和d波共振的赝能隙进行分类。本文的研究结果可能为无序掺杂剂掺杂的各种晶体绝缘体的令人困惑的光谱提供了线索,如在铜氧化物中观察到的瀑布分散。相关研究成果以“Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals”为题发表在Nature上。

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文献链接:“Pseudogap in a crystalline insulator doped by disordered metals”(Nature,2021,10.1038/s41586-021-03683-0)

7.天津大学Nature综述:设计下一代质子交换膜燃料电池

随着质子交换膜燃料电池(PEMFC)技术的快速发展,全球对清洁和可持续能源应用的需求不断增加。在实现广泛的商业化之前,需要克服许多器件级和基础设施方面的挑战,其中最关键的挑战之一是提高PEMFC的功率密度,全球各地都提出了雄心勃勃的目标。例如,日本新能源和工业技术开发组织的短期和长期功率密度目标分别是到2030年每升6千瓦和2040年每升9千瓦。

近日,在天津大学Michael D. Guiver教授和焦魁(共同通讯作者)团队带领下,提出了下一代高功率密度PEMFCs的技术发展方向。提出了在水和热管理以及材料方面改进膜电极组件及其组件改进的最新想法。这些概念有望在下一代PEMFCs中实现高功率密度。相关成果以题为“Designing the next generation of proton-exchange membrane fuel cells”发表在了Nature。

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文献链接:Designing the next generation of proton-exchange membrane fuel cells(Nature,2021,DOI:10.1038/s41586-021-03482-7)

Science

1.利物浦大学最新Science:空气热导率的四倍!突破无机晶体材料热导率的最低极限

英国利物浦大学Matthew J. Rosseinsky教授和Jonathan Alaria教授通过展示了如何设计不同的层序列来选择性地靶向纵向和横向声子,并通过产生化学键和离子大小的不平衡来减少它们对热导率的贡献。化学键的不平衡显著改变了声子色散以减少热传输,并且在结构上与离子尺寸的不平衡兼容,这进一步降低了热导率。BiOCl和Bi2O2Se分别封装了纵模和横模的这些设计原理,体超晶格材料Bi4O4SeCl2通过在其晶胞内允许这些效应协同并影响沿堆叠轴的所有传输活性声子模式,使材料具有极低的热导率0.1 W/(m·K)。其值仅为空气热导率的四倍,是所有大块无机材料中最低的值,证明了对不同界面空间排列的化学控制可以协同修改振动模式以最小化热导率。该文章近日以题为“Low thermal conductivity in a modular inorganic material with bonding anisotropy and mismatch”发表在知名顶刊Science上。

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文献链接:Low thermal conductivity in a modular inorganic material with bonding anisotropy and mismatch (Science, 2021, doi: 10.1126/science.abh1619)

2.首尔大学Science:高导电和弹性的电子皮肤纳米膜

皮肤电子设备是一套安装在皮肤上的设备,其力学性能可与人类皮肤相媲美。它们已被部署在各种应用中,如生物医学设备、人机界面和虚拟或增强现实设备。超薄弹性导体是皮肤电子学的重要组成部分之一,而导电弹性纳米复合材料被认为是一种可行的候选材料。然而,关键的挑战是类金属导电性、高拉伸性、超薄厚度和易于图案化。通常情况下,这些特性之间存在权衡,这些目标还没有同时实现。

在韩国基础科学研究所、首尔大学的Dae-Hyeong Kim和Taeghwan Hyeon团队等人带领下,提出了一种浮动组装法来制造导电和弹性纳米膜。该方法使得纳米材料能够在水-油界面紧密组装,并将其部分嵌入到超薄弹性膜中,能使施加的应变在弹性膜中分布,从而导致纳米材料即使在高负载情况下也具有高弹性。此外,该结构允许冷焊和双层堆垛,从而获得高导电性。这些特性在使用光刻技术制作高分辨率图案后仍能保存下来。利用该纳米膜可以制备出多功能的表皮传感器阵列。相关成果以题为“Highly conductive and elastic nanomembrane for skin electronics”发表在了Science。

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文献链接:Highly conductive and elastic nanomembrane for skin electronics(Science,2021,DOI:10.1126/science.abh4357)

3.北卡罗来纳大学黄劲松团队Science:稳定高性能钙钛矿组件的钙钛矿衬底界面

近日,在美国北卡罗来纳大学教堂山分校黄劲松教授团队等人带领下,通过从衬底上剥离不同成分的叶片状和纺丝状钙钛矿薄膜,在钙钛矿-衬底界面上发现了高密度的空隙。这些空隙周围的钙钛矿在光照下降解更快。这些空隙的形成与钙钛矿膜底部附近的非挥发性二甲基亚砜(DMSO)有关。碳酰肼(CBH)的固态铅配位添加剂部分取代了DMSO,减少了界面空隙的形成,产生了刮刀涂布的p型/本征/n型(p-i-n)结构的PSCs,其最高稳定PCE为23.6%,组件效率为19.2%(50.0 cm2),得到国家可再生能源实验室(NREL)认证。此外,减少的界面空隙和CBH 残留物稳定了PSCs,提高了高效钙钛矿组件的产量。相关成果以题为“Stabilizing perovskite-substrate interfaces for high-performance perovskite modules”发表在了Science。

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文献链接:Stabilizing perovskite-substrate interfaces for high-performance perovskite modules(Science,2021,DOI:10.1126/science.abi6323)

4. 华科&浙大Science:新型衣服材料助力体感温度最高降低4.8℃

近日,华中科技大学陶光明教授和浙江大学马耀光教授将被动辐射制冷结构引入个人热管理技术,有效地保护人体免受日益加剧的全球气候变化的影响。具体来讲,作者设计了一种具有分级形态结构的超材料织物,织物主体由氧化钛-聚乳酸(TiO2-PLA) 复合纤维编织而成,其上层压了一层厚度约为50 μm的聚四氟乙烯 (PTFE) 服装膜。超材料织物在太阳辐射波段(0.3-2.5μm)具有92.4%的反射率,在中红外波段(8-13 μm)具有94.5%的发射率。同时,通过可批量生产的工业纺织品制造路线,织物展现出可与商业服装比拟的机械强度,防水性和透气性,并具备高效的辐射冷却能力。实际应用测试表明,与商用白色棉织物相比,使用本文的超织物对人体皮肤表面最高降温可达约4.8℃(广州,2020年12月7日)。这项技术基于结构设计,精准化光学响应,使黑体辐射趋于极限,验证了优异的辐射制冷效果,具备低成本、可规模化制备和产业化等优势。相关研究成果于2021年7月以“Hierarchical-morphology metafabric for scalable passive daytime radiative cooling”为题发表在Scienc上。

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文献链接:“Hierarchical-morphology metafabric for scalable passive daytime radiative cooling”(Science, 2021, 10.1126/science.abi5484)

5.上海大学首篇Science:共晶鱼骨高熵合金的多级裂纹缓冲

在人造的韧性材料中,一些诸如裂纹之类的微观损伤就能降低材料的服役寿命。像骨骼这类的生物复合材料,因其具有精细的多级微结构,可以很好地抵御裂纹,但却不具有高的延展性能。现在,有一项研究成功化解了这种互不兼容的矛盾。

上海大学钟云波教授团队联合北京科技大学王沿东教授团队合作,展示了一种定向凝固的原位复合材料-共晶高熵合金(EHEA),成功地协调了裂纹容限和高延伸率。可控凝固后的共晶高熵材料呈现出一种新型的多级共晶鱼骨结构,能够实现仿生的多级裂纹缓冲。这种效应结果诱导了稳定、持续、沿晶体学迹线生长的微裂纹,因而在塑性差的共晶层片中形成了高密的多重微裂纹。惊讶的是,相邻的动态应变硬化韧性共晶层片可以施加给这些裂纹一种多级的裂纹缓冲效应,因而有效地避免了裂纹不可控的灾难性生长和破坏。研究的自缓冲共晶鱼骨高熵材料产生了超高的均匀拉伸延伸率(约50%),是传统不具备缓冲能力EHEAs的3倍,且没有牺牲强度。

这项成果以题为“Hierarchical crack buffering triples ductility in eutectic herringbone high-entropy alloys”发表在了Science。上海大学为第一署名单位,上海大学钟云波教授、德国马克斯-普朗克研究所D. Rabbe教授和北京科技大学的王沿东教授为共同通讯作者,钟云波教授指导的上海大学18级博士生时培建为第一作者。

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文献链接:Hierarchical crack buffering triples ductility in eutectic herringbone high-entropy alloys(Science,2021,DOI:10.1126/science.abf6239)

6.大牛Science最新综述:打破屏障!量子点从实验室走向市场

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近期,多伦多大学的Edward H. Sargent(通讯作者)联合量子点领域多位著名专家(Dmitri V. Talapin、Victor I. Klimov、Yasuhiko Arakawa)等人撰写了最新综述文章,回顾了对量子点材料(特别是胶体量子点)合成和理解的研究历程,讨论了其在显示、发光、激光器、传感、电子、太阳能转换、光催化、量子信息等技术的应用前景。最后,作者还指出了量子点商业化过程中仍然存在的挑战,量子点的技术进步要求多方面的研究取得突破,包括量子点合成和组装、与现有平台进行有效集成以及发展量子点特异性的器件设计。研究成果以题为“Semiconductor quantum dots: Technological progress and future challenges”发布在国际著名期刊Science上。

文献链接:Semiconductor quantum dots: Technological progress and future challenges, Science, 2021, DOI: 10.1126/science.aaz8541.

7.中科学金属所最新Science:用Schwarz晶体结构抑制过饱和Al-Mg合金中的原子扩散

由于原子间键的性质,相对于陶瓷和具有共价键或离子键的化合物,金属中的原子扩散率明显更高。通过在合成和后续处理过程中调整扩散控制过程,可以在不同的长度尺度上对结构进行大幅度的调整,从而使金属材料具有广泛的特性和性能。然而,当金属暴露在高温或机械载荷下时,高原子扩散率使得金属的结构和定制性能不稳定。这种不稳定性成为金属材料发展的主要瓶颈,极大地限制了它们在高温下的技术应用。抑制原子在金属中的扩散是一项挑战,特别是在高温下。界面或晶界(GBs)被认为是原子(相对于晶格)的快速扩散通道。通过优化其他元素的GB偏析,可以减缓沿着GBs的扩散。然而,随着GB合金化程度的增加,第二相形成的趋势增加,又限制了GB合金化的发展。通过形成单晶消除扩散界面是降低扩散率的标准策略,例如,在制造用于涡轮发动机高温应用的超合金单晶叶片时所采用的方法。然而,即使在单晶金属中,高扩散系数在较高的温度下也不能被抑制。在较高的同系温度下,晶格中的平衡空位浓度显著增加,不可避免地提高了原子的扩散率。最近在纯铜中发现了一种极细晶粒的亚稳态结构:一种Schwarz晶体结构,其极小界面受孪晶界限制。尽管它包含极高密度的界面,这种结构在接近熔点的高温下表现出非常高的热稳定性,防止晶粒粗化。因此,探索这种稳定的Schwarz晶体结构是否能够抑制高温下合金中原子的扩散是非常有意义的。

在中国科学院金属研究所卢柯院士和李秀艳研究员团队等人带领下,发现受限晶体(Schwarz crystal)结构在具有极细晶粒的过饱和Al-Mg合金中可以有效地抑制原子扩散。通过形成这些稳定的结构,纳米级晶粒的扩散控制金属间化合物析出及其粗化被抑制到平衡熔化温度,在这个温度附近,表观跨界扩散率降低了约7个数量级。利用Schwarz晶体结构开发先进的工程合金可能会为高温应用带来有用的性能。相关成果以题为“Suppressing atomic diffusion with the Schwarz crystal structure in supersaturated Al–Mg alloys”发表在了Science。

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文献链接:Suppressing atomic diffusion with the Schwarz crystal structure in supersaturated Al–Mg alloys(Science,2021,DOI:10.1126/science.abh0700)

8.德国雷根斯堡大学Science:原子尺度上观测单分子三重态猝灭

近日,在德国雷根斯堡大学Jascha Repp课题组带领下,展示了如何通过电子泵探针原子力显微镜(AFM)来探测单个并五苯分子的非平衡暗态(三重态)的寿命。结合这种方法和实空间的原子分辨率,揭示了共吸附氧分子激发态淬灭的原子细节。并五苯与邻近的氧的不同原子排列,从而使分子排列和激发-能量转移速率之间有了直接的联系。氧分子相对于并五苯的精确位置是至关重要的,它为三重态淬灭现象提供了前所未有的原子视角。这种淬灭在光化学中具有重要意义,因为它导致了活性氧的形成,而活性氧限制了有机电子材料的耐久性,并且在超分辨率显微镜、光催化和光动力疗法等广泛的应用中至关重要。尽管几十年来对光敏化产生单重态氧的机理进行了广泛的研究,但对分子激发态和氧之间的微观相互作用途径仍然没有广泛的共识。相关成果以题为“Atomically resolved single-molecule triplet quenching”发表在了Science。

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文献链接:Atomically resolved single-molecule triplet quenching(Science,2021,DOI:10.1126/science.abh1155)


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