据清华大学新闻网报道，化工系刘凯课题组通过对电解液的分子间作用力调控，突破了常规双电层结构的束缚，在低温快充锂金属电池方面取得重要进展。通过在电解液中加入新颖的“电压刺激响应添加剂”，在充电过程中，其可自发迁移到正极/电解液界面上，并选择性地与阳离子和游离溶剂结合，可以在双电层（EDL）内层形成独特的富含阳离子和支链状的超分子聚合物结构，构筑了一种独特新颖的“富锂离子-贫溶剂”双电层，其具有自适应和钝化特性，显著降低了醚基电解液在高电压正极表面的分解，由此，电池表现出优异的性能，例如超快速充放电和超低温应用，这在传统电解液设计中是很困难的。非常规的EDL结构打破了对经典EDL重排机制的固有认知，极大地提高了器件的电化学性能。刘凯课题组选用具有更低的凝固点和更低粘度的醚类电解液，并加入“刺激响应添加剂”，其可在正极/电解液界面构建了动态高稳定双电层(图1)。这种非传统双电层重排机制提升了醚基电解液耐氧化稳定性，且没有损失本体电解液原有的性质。充电状态下，这种添加剂可在电压驱动下快速迁移到正极界面，与锂离子、溶剂形成“超分子动态网络结构”。在此动态网络结构中，具有丰富的锂离子，使双电层处于“富锂离子-贫电解液”状态，将不稳定的“自由溶剂”排除出双电层，显著提升了双电层的电化学稳定性。基于此新颖的双电层设计，耐低温电解液成功匹配了高压锂金属电池（高镍811正极/锂负极），并且表现出卓越的快充性能（5.0C充放循环700圈容量保持率高达90%）。该原型器件在-91℃下可获得86mAh/g的比容量，全电池在-40℃下快速充放电循环80圈容量保持率为68%，超低温性能显著优于目前锂电池商用产品，为构筑低温及快充使用的高性能锂电池提供了新的方向。上述成果以Engineering a passivating electric double layer for high performance lithium metal batteries为题发表在Nature Communications上。