中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心特聘研究员王雪锋联合北京大学、中国科学技术大学、苏州大学的科研人员,报道了具有独特纳米级溶剂化结构的接触离子对聚集体(CIPA)电解液。其中,离子对密集地排列形成大尺寸的聚集体,可以通过集体电子转移过程促进锂金属负极快速界面还原动力学,从而形成稳定的界面。采用高镍正极组装的505.9 Wh kg-1锂金属软包电池,经过130个循环后能量保持率为91%。该工作采用冷冻透射电子显微镜,结合一系列先进的表面分析技术,研究固态电解质界面膜的结构、成分和空间分布。在结构上,CIPA电解液在锂金属负极表面形成薄且均匀的SEI膜。该膜平均厚度约为6.2 nm,低于局部高浓电解液中所形成的SEI膜。两种电解液中形成的SEI膜都表现出有机–无机复合结构,其中CIPA电解液所形成的SEI膜中Li2O纳米晶粒尺寸和分布表现出更高的均匀性。在成分上,与CIPA电解液相比,LHCE-G3电解液形成的SEI中LiF含量较少且C-和O-的信号更强,表明FSI−阴离子分解减少,溶剂分解更为严重。在空间分布上,CIPA电解液衍生的SEI膜中C-和S-元素从内到外分布更加均匀,而LHCE-G3电解液在SEI膜的外层检测到明显的C-信号,而S-信号则在内层集中,说明LHCE-G3电解液的还原行为是不均匀的,这会引发局部的锂沉积,导致锂枝晶的形成。研究综合界面表征结果发现,CIPA电解液中FSI−阴离子通过集体电子转移机制迅速还原,形成富含LiF和Li2O且低有机含量的SEI膜。这种稳定的SEI层为锂金属负极提供了有效保护,防止了进一步的副反应,从而增强了锂金属电池的循环稳定性和安全性。相关研究成果以Towards long-life 500 Wh kg-1 lithium metal pouch cells via compact ion-pair aggregate electrolytes为题,发表在Nature Energy上。