华东理工大学朱为宏教授和英国利物浦大学Andrew I. Cooper教授（共同通讯作者）提出了一种使用可逆和可移除的共价链在不可逆聚合之前预组装单体，从而实现COFs合成的重构策略，制备了增强和高结晶的亚胺COFs。该合成路线通过简单的工艺来生产高结晶和功能性的COFs材料。通过逐步控制温度和溶剂，实现了预组装尿素连接COFs的化学重构。同时，溶剂热处理不会变成无定形，而是引发多步尿素水解反应，然后实现亚胺缩合。值得注意的是，尽管重构过程中的质量损失可能高达36%，但通过框架转换产生了高结晶的重构COF（RC-COF）。重构的COFs中增加的结晶度改善了电荷载流子传输，使得牺牲光催化析氢速率高达27.98 mmol h^-1 g^-1。此外，通过水解产生的单体的位置，是由在原位聚合前的框架中的纳米约束所决定的。与直接聚合的亚胺框架相比，大大提高了RC-COFs的结晶度和功能性，且单体在聚合前随机排列。这种纳米限制辅助重构策略，为通过原子结构控制实现有机材料编程功能迈出了重要的一步。相关研究成果以“Reconstructed covalent organic frameworks”为题发表在Nature上。