苏黎世联邦理工学院的M. G. Willinger、J. A. van Bokhoven和黄兴（共同通讯作者）等人使用透射电子显微镜对铂纳米粒子-二氧化钛载体催化剂系统进行成像（在氢气/氧气总压为1 bar的氧化还原反应环境），揭示了工作条件下纳米粒子、载体和气相之间的动态相互作用。研究之所以选择Pt–TiO₂催化剂，是因为它是最早描述SMSI状态的原型系统，并且最近的研究也证明Pt 纳米粒子的静态包裹状态不仅存在于氢气条件下，而且也存在于纯氧化条件下。基于TEM的原位研究，作者揭示了当系统暴露于氧化还原活性区并与氢气和氧气同时相互作用时，铂的经典包裹SMSI状态是如何通过覆盖层的失稳而进行变化的。在反应条件下，研究观察到了以TiO₂局部结构崩塌和重建为特征的界面动力学，即涉及Pt 纳米粒子下方载体还原和随后再氧化的氧化还原过程。在此过程中，Pt和TiO₂之间固有的晶格失配以及相关的界面应变降低了可还原氧化物中空位形成的能垒。由此产生的界面重构会引起颗粒形态的显著变化，并最终导致颗粒迁移率的变化。研究还发现，作为反应产物形成的水并不是造成上述现象的原因；相反，向进料中添加水会抑制粒子动力学。最后，通过研究三种不同取向的纳米粒子，作者还证明了纳米粒子所产生的行为与金属-载体界面的构造密切相关。作者认为，这项工作为粒子重建和在载体上的定向粒子迁移提供了直接解释，也为在氧化条件下产生的非经典SMSI状态提供了额外的证据。苏黎世联邦理工学院的H. Frey和A. Beck为本文共同第一作者，研究成果以 “Dynamic interplay between metal nanoparticles and oxide support under redox conditions”为题发表在国际著名期刊Science上。