加拿大多伦多大学Edward H. Sargent院士、香港中文大学王莹教授(共同通讯作者)等人报道了一种设计策略,该策略通过最大化CO和CO2在Cu基催化剂上的共吸附以削弱H*结合,从而抑制析氢反应(HER)活性。作者引入了双金属X-Cu催化剂,可以调节局部CO*覆盖并通过吸附物-吸附物相互作用抑制H*吸附。作者利用密度泛函理论(DFT)计算,首先筛选了对CO*具有强亲和力的不同金属,发现Pd-Cu催化剂是酸性介质中催化CO2转化为C2+的最有希望的候选者,因为其表现出最低的ΔGOCCOH*,同时∆GOCCOH*-∆GCHO*最低,这表明对C2+产物具有高活性和选择性。在实验测试时,作者将Pd-Cu双金属催化剂用于在酸性CO2RR电解槽中,而该电解槽采用酸性本体环境,并在催化剂表面产生弱碱性局部环境的条件下运行。这种pH梯度确保局部产生的碳酸盐被转化为CO2,以提高碳利用率并促进表面C-C耦合以产生C2+。然后,作者展示了液体产品交叉<0.05%,在电流密度为500 mA cm-2酸性介质中,CO2转化为C2+的法拉第效率(FE)为89±4%,单程碳效率为60±2%(考虑总和时的总CO2利用率为68±4%,包括C1和C2+产物)。研究成果以题为“High carbon utilization in CO2 reduction to multi-carbon products in acidic media”发布在国际著名期刊Nature Catalysis上。