英国曼彻斯特大学杨四海和Martin Schröder(共同通讯作者)等人报道了一种金属有机骨架(PMoF-RuFe(OH))催化剂,其含有单铁(Fe)羟基位点,利用MoF自身的吸光性能在光照和常温常压的条件下实现CH4直接部分氧化为甲醇(CH3OH)。尤其是在H2O和原料气的流动条件下,PMoF-RuFe(OH)将CH4氧化为CH3OH的选择性达到100%,并且时间产率为8.81±0.34 mmol gcat-1 h-1(或18908± 730 mmol molFe-1 h-1),高于甲烷单加氧酶的时间产率(5.05 mmol gcat-1 h-1)。此外,PMoF-RuFe(OH)的Fe周转数高达2269±88、稳定性超过120 h。通过使用原位光谱结合理论计算,作者发现锚定的单Fe羟基位点通过形成[Fe-OH···CH4]中间体与CH4结合,从而降低了C-H键活化能垒,实现甲醇的高选择性。研究成果以题为“Direct photo-oxidation of methane to methanol over a mono-iron hydroxyl site”发布在国际著名期刊Nature Materials上。