近日,澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授和厦门大学黄小青教授(共同通讯作者)等人报道了通过将Ag修饰到立方形Cu2O上,并在CO2RR下活化,作者研究了在大电流工作条件下用于CO2RR的衍生CuAg双金属(dCu2O/Ag)的形态、相和组成成分。其中,Cu2O和Au修饰的Cu2O衍生物分别有利于CO2转化为乙烯(C2H4)和CO,而最优dCu2O/Ag2.3%表现出不对称的C-C偶联,稳定反应中间体,在大电流密度下促进生成EtOH。其中,dCu2O/Ag2.3%对EtOH的法拉第效率(FE)和半电池阴极能量效率(EEHC)分别为40.8%和22.4%。通过直接比较与已有报道的催化剂表明,dCu2O/Ag2.3%具有最大的局部乙醇电流密度,达到了326.4 mA cm-2。原位研究证实,Ag在Cu中的再分散显著优化了Cu的配位数和氧化态。通过这种方式改变了*CO结合强度,形成一种混合的吸附结构,从而引发不对称的C-C偶联以稳定乙醇中间体,并提高了EtOH的产量。该研究构建了一种在商业相关电流密度下具有高EtOH选择性的高效CO2RR催化剂,为设计具有选择性的多电子反应催化剂提供了指导。研究成果以题为“Boosting electrocatalytic CO2-to-ethanol production via asymmetric C-C coupling”发布在国际著名期刊Nature Communications上。