据清华大学官网报道,清华大学深圳国际研究生院张正华副教授课题组制备了二维钴晶格掺杂的钛氧化物(Co-TiOx)纳米片,并将其组装成具有多级层状埃米(4.6Å)限域结构膜。研究结果表明,埃米限域空间内高效暴露活性位点,能加强对过一硫酸盐(PMS)的活化,产生强氧化自由基实现对目标污染物雷尼替丁的长效降解(100%)。有效降解速率高达1.06 ms-1,是传统非均相催化反应体系的105-7倍。此外,Co-TiOx膜/PMS体系能实现对多种有机物的快速(膜保留时间<30ms)高效降解。结合周期性密度泛函理论(DFT)、分子动力学(MD)以及第一性原理分子动力学(AIMD)计算结果分析,埃米限域空间催化不仅能促进PMS的分解,提升自由基的产率,而且能大大缩短自由基至目标污染物的迁移距离,保证自由基在半衰期内与污染物的有效接触,实现自由基的高强度、集约化的空间利用率,进而提高催化效率。此外,埃米限域空间能增强水分子与Co-TiOx之间的氢键作用力,促进分子在埃米限域通道内的快速传质,加快催化反应进行。研究发现膜法埃米限域催化的策略同样适用于其他二维材料膜。因此,该工作不仅揭示了埃米限域催化氧化去除水中有机污染物策略的重要性,也为推动高级氧化法水处理技术的发展提供新思路。该研究工作以Angstrom-confined catalytic water purification within Co-TiOxlaminar membrane nanochannels为题,在线发表在Nature Communications上.