瑞士苏黎世联邦理工大学Kovalenko团队在Science发表了新的研究论文，实现了铅卤钙钛矿量子点成核和生长过程在时域上的分离。在传统采用油酸/油胺作为配体的合成方法中，反应体系中存在高浓度的PbBr^3-，它可以与Cs前驱体快速反应生成钙钛矿量子点，因此无法通过简单地调节反应温度、前驱体浓度等实现对晶体生长的调控。在该研究中，作者采用三辛基氧化膦（TOPO）与PbBr₂形成的中性配合物作为前驱体，这种配合物仅在Cs⁺离子的作用下才会转变为PbBr3-，并生成化学式为Cs[PbBr₃]的钙钛矿单体，随着单体浓度逐渐升高达到临界浓度，成核过程发生。整个反应过程中的各个化学平衡均可以通过调节TOPO的浓度实现，从而可以有效延长成核过程（从<1s延长至30分钟），实现对量子点结晶动力学的调控。采用这种合成方法，不仅可以获得不同尺寸、单分散、高量子效率的量子点（尺寸：3-13 nm，量子效率>80%），而且获得了传统方法不易制备的球形钙钛矿量子点。相比立方的量子点，球形钙钛矿量子点表现出更加丰富的激子能级结构，这是因为在球形量子点中角动量耦合造成的微扰消失，高能量能级间的混合减弱，在实验上表现为明显的吸收峰，这对于激子能级的确定具有重要意义。相关研究文章以“Controlling the nucleation and growth kinetics of lead halide perovskite quantum dots”为题发表在Science上。