在2022年9月22日,美国莱斯大学Aditya D. Mohite和Jacky Even(共同通讯作者)等人报道了一种溶剂设计原理,用于制造溶液处理的3D/2D HaP双层结构,具有任何2D HaP所需的薄膜厚度和相纯度。其中,包含Ruddlesden-Popper(RP)、Dion-Jacobson(DJ)或交替阳离子中间层(ACI)——由通式L'An-1BnX3n+1(DJ)描述,其中L'是长链有机阳离子,A是小的一价阳离子,B是二价金属,X是一价阴离子,并且n是沿堆叠轴的PbI6键合八面体的数量。通过利用溶剂介电常数和Gutmann供体数,可以在3D钙钛矿上生长具有所需成分、厚度和带隙的相纯2D卤化物钙钛矿叠层,而不会溶解下面的基板。表征揭示了一个20 nm的3D-2D过渡区域,主要由底部3D层的粗糙度决定。2D钙钛矿层的厚度依赖性揭示了n-i-p和p-i-n架构的预期趋势,与2D钙钛矿的能带对齐和载流子传输限制一致。实验测得光伏效率为24.5%,保持99%初始光伏效率的时间(T99)超过2000 h,具有出色的稳定性,这意味着3D/2D双层继承了2D钙钛矿的固有耐久性而不会影响效率。研究成果以题为“Deterministic fabrication of 3D/2D perovskite bilayer stacks for durable and efficient solar cells”发布在国际著名期刊Science上。