上海交通大学环境科学与工程学院赵一新团队报道了通过一步法来原位制备具有长方体微晶结构的三维CsPbI₃薄膜。在该工作中，通过引入双胺阳离子，发现将丙二胺氢碘酸盐（PDAI）引入钙钛矿前驱体溶液能显著减缓钙钛矿的结晶速度，提高钙钛矿的晶粒尺寸和结晶质量。PDAI还能在钙钛矿表面形成钝化层，进一步降低了缺陷密度，提升了薄膜的荧光量子产率和器件效率。通过X射线衍射表征，发现在ZnO基底上获得的是三维γ-CsPbI₃，PDAI主要起到的是添加剂的作用，未掺入钙钛矿晶格中。PDAI与FAI/PbI₂均有较强的相互作用，从而增大了前驱体溶液中的胶束尺寸，并减缓了从中间相到γ-CsPbI₃的相变过程，获得了形状规整的γ-CsPbI₃长方体微晶。另外，本工作得到的前驱体薄膜具有很宽的加工窗口，且无需使用反溶剂，适合于大面积发光器件的制备。基于上述PDAI对结晶过程的调控，最终基于三维CsPbI₃的PeLED（0.03 cm²）获得了15.03%的效率，9 cm²的大面积器件也实现了10.30%的效率。此项工作成功发现了通过双胺有机阳离子来调控CsPbI₃无机钙钛矿的结晶过程，通过一步法获得具有高发光性能的钙钛矿薄膜。该工作为进一步研究和开发基于三维CsPbI₃薄膜的发光器件提供了重要思路，具有广泛的借鉴价值。研究成果以“Deep-Red Perovskite Light-Emitting Diodes Based on One-Step-Formed γ-CsPbI₃ Cuboid Crystallites”为题发表在Advanced Materials。