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高效制备甲酸
材料人测试客服小陈     2021-09-28 微信扫码分享 登录后可收藏  
应用场景:
催化
关键性能:
构筑M1Cu(M = Pb, Bi, In)单原子合金改变Cu基催化剂CO2RR反应路径并高效制备甲酸
产品介绍:

电子科技大学材料与能源学院夏川教授团队、中国科学技术大学曾杰教授团队、中国科学院大连化学物理研究所肖建平研究员团队联合报道了构筑M1Cu(M = Pb, Bi, In)单原子合金改变Cu基催化剂CO2RR反应路径并高效制备甲酸的研究。研究人员先分别合成了含有Pb、Bi、In掺杂的Cu前驱体,然后在CO2RR条件下原位还原为单原子修饰的Cu催化剂。通过球差矫正高分辨透射电镜和X射线扩展边吸收精细结构证明了单原子均匀分布在Cu基底上,此外通过原位X射线近边吸收谱佐证了Cu在原位反应条件下为金属态。随后研究人员发现单原子修饰的Cu催化剂CO2RR选择性偏向HCOOH,其中以Pb1Cu的性能最优:HCOOH法拉第效率(FE)最高可达96%,偏电流密度达800 mA cm-2;此外,当偏电流密度达1 A cm-2时,HCOOH FE仍保持在90%以上。进一步地,为排除液体产物与电解质溶液分离的成本,研究人员基于固态电解质膜电极反应器成功制备了纯HCOOH水溶液,当总电流约300 mA以上时,HCOOH的 FE可保持在90%以上,且连续工作180个小时后HCOOH FE仍保持在85%左右。结合理论计算与原位谱学实验,研究人员证实了金属单原子的引入调节了Cu位点的选择性,使CO2-to-HCOO*路径优先进行,从而抑制了CO的生成和C-C偶联过程的发生。这一工作为CO2RR生成单一产物的Cu基催化剂设计提供了新的思路。研究成果以Copper-catalysed exclusive CO2 to pure formic acid conversion via single-atom alloying为题发表在Nature Nanotechnology上。


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