清华大学张强教授课题组首次鉴定了Li-S电池中二硫化物电催化剂(MoS2、FeS2、CoS2、NiS2和WS2)的表面凝胶化。具体地说,凝胶层将同时覆盖二硫化物电催化剂,并在循环过程中改变表面结构。根据实验和理论结果,二硫化物的Lewis酸位点触发了DOL溶剂的开环阳离子聚合,生成表面凝胶层。表面凝胶层将覆盖二硫化物电催化剂的活性位点,并进一步阻碍其促进硫氧化还原动力学的电催化活性。为了解决上述问题,引入了Lewis碱—三乙胺(TEA)作为Li-S电池的抑制表面凝胶化的竞争性抑制剂。具体来说,TEA分子与DOL竞争吸附在二硫化物的Lewis酸位点上,以防止随后的凝胶化过程。因此,使用二硫化物电催化剂和TEA抑制剂的Li-S电池可以延长循环寿命(在3.0 C下有250个稳定循环),提高了4.0 C的倍率响应,使用高硫负载正极的放电容量最多提高4倍。优越的电化学性能证明了TEA抑制剂在抑制表面凝胶化、维持二硫化物电催化剂的表面结构和恢复工作中的Li-S电池的电催化活性方面的有效性。该论文以题为“Surface Gelation on Disulfide Electrocatalysts in Lithium‒Sulfur Batteries”发表在知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.上。